Il 28 ottobre 1958 veniva eletto Papa Giovanni XXIII. Alcuni mesi dopo, il 25 gennaio 1959, il nuovo Pontefice annunciò la convocazione di un Concilio ecumenico nella Chiesa. Il 28 aprile 1959 don Álvaro fu ricevuto in udienza da Giovanni XXIII. Era il preludio di una nuova tappa di lavoro nella Santa Sede. Infatti poco dopo fu nominato membro di varie commissioni antipreparatorie del Concilio. A partire da quel momento, e sempre più intensamente man mano che si avvicinava l’inizio della grande Assemblea ecumenica, la dedicazione del Servo di Dio alle diverse attività nella Santa Sede andrà aumentando: riunioni, sessioni di lavoro, studio e redazione di voti, proposte di testi...
Insieme a tutto questo, mantenne il suo incarico di Segretario Generale dell’Opus Dei. È facile rendersi conto che dovette esercitare al massimo grado la sua capacità di utilizzare il tempo. Nel novembre di quell’anno scriveva alla sorella Pilar: la Santa Sede mi ha affidato un nuovo incarico; questo mi toglie anche l’ultimo minuto libero, che potessi impiegare per le mie cose personali(lettera a Pilar del Portillo, 22-XI-1959).
Nel 1960 Giovanni XXIII creò le Commissioni preparatorie, affinché analizzassero tutte le proposte e preparassero gli schemi dei documenti che poi il Concilio avrebbe studiati. Don Álvaro fu nominato membro anche di una di queste commissioni.
I lavori preparatori del Concilio Vaticano II procedevano con una intensità crescente, e con ciò aumentava il ritmo del lavoro al quale era sottoposto don Álvaro, fino al punto che la sua salute cominciò a risentirne. L’11 ottobre 1962 ebbe luogo la solenne inaugurazione del Concilio, presieduta da Giovanni XXIII, alla quale parteciparono più di duemila vescovi di tutto il mondo.
Don Álvaro fu nominato Segretario della commissione “De disciplina cleri et populi christiani”, e perito di altre due. A partire da quel giorno le sessioni plenarie e i lavori delle diverse commissioni occuparono buona parte delle mattinate del Servo di Dio, e spesso anche i pomeriggi.
La prima sessione conciliare terminò l’8 dicembre; non terminò, invece, il lavoro di don Álvaro. Nel gennaio del 1963 la Commissione Coordinatrice del Concilio decise di riunire in uno solo i tre schemi sui sacerdoti che aveva elaborato la Commissione preparatoria. Il Servo di Dio, in qualità di Segretario della Commissione corrispondente si mise a lavorare su di esso fin dai primi mesi del 1963.
Quando in autunno era già iniziata la seconda sessione conciliare, la Commissione Coordinatrice decise che quel testo doveva essere ridotto ad alcune semplici proposizioni. I primi mesi del 1964 videro il Servo di Dio dedicato a questo lavoro in seno alla Commissione conciliare, allo scopo di sintetizzare in dieci brevi punti tutta la dottrina sul sacerdozio.
Il 14 settembre 1964 ebbe inizio la terza sessione del Concilio Vaticano II. Nei giorni 13, 14 e 15 ottobre si discusse nell’aula conciliare il breve documento dedicato ai sacerdoti: dei 17 schemi anti-preparatori sui presbiteri si era passati prima ai tre schemi preparatori, sintetizzati poi in un solo documento, alla fine compresso in quelle dieci proposizioni. La reazione dei Padri conciliari fu chiara: una questione di importanza tanto capitale per la Chiesa, come è il sacerdozio ministeriale, non poteva essere trattato in modo così sbrigativo. Conveniva preparare un nuovo testo, ampio, che trattasse tutti gli aspetti della vita e del ministero dei sacerdoti, e occorreva consegnarlo prima che finisse la terza sessione.
Non è facile descrivere l’impegno richiesto a tutti i membri della Commissione dalla realizzazione di questo lavoro in un lasso di tempo così ridotto. Non è semplice neppure immaginare il compito che dovette svolgere don Álvaro, Segretario di quel gruppo di lavoro: coordinare la Commissione conciliare, formata da personalità di rilievo nel mondo ecclesiastico e teologico, non era per nulla facile. Il Servo di Dio seppe ascoltare le diverse proposte, valutare gli aspetti positivi di ognuna di esse, smussare le posizioni contrarie fino a trovare i punti di convergenza, e arrivare finalmente a proposte comuni positive. Il 20 novembre, un giorno prima della fine della terza sessione del Concilio, fu possibile consegnare il progetto del decreto.
Il 14 settembre 1965 ebbe inizio l’ultima sessione conciliare e il 12 novembre lo studio del decreto sui sacerdoti. Per i membri della Commissione furono giornate estenuanti, nelle quali si dovevano raccogliere i suggerimenti dei Padri conciliari, esaminarli e proporre nuove versioni dei testi, tutto con margini di tempo assai ristretti; giornate di lavoro che si concludevano ben oltre la mezzanotte, correggendo testi, preparando risposte, controllando le bozze di stampa... Tanto impegno fu premiato quando il 7 dicembre, nell’ultima sessione plenaria, il decreto Presbyterorum Ordinis fu approvato con 2.390 voti favorevoli su un totale di 2.394.
Il giorno dopo, Paolo VI chiudeva il Concilio Vaticano II, dopo aver promulgato 4 Costituzioni, 8 Decreti e 4 Dichiarazioni. Terminava una tappa di lavoro e di discussioni, e se ne apriva un’altra piena di aspettative e di speranze. Alcuni giorni dopo il Card. Ciriaci, Presidente della Commissione Conciliare sul clero, scriveva una cordiale lettera a don Álvaro per ringraziarlo dell’impegno profuso in seno alla Commissione. Scriveva il Cardinale: Rev.mo e caro don Álvaro, con l’approvazione definitiva del 7 dicembre scorso si è chiusa, grazie a Dio, felicemente, il grande lavoro della nostra Commissione, che ha così potuto condurre in porto il suo decreto, non ultimo per importanza dei decreti e costituzioni conciliari. Basti considerare la votazione quasi plebiscitaria del testo, tanto contrastato per i noti motivi, che passerà alla storia come una riconferma conciliare – con suffragi quasi unanimi – del celibato ecclesiastico e dell’alta missione del sacerdozio. So bene quanto in tutto questo abbia avuto parte il Suo lavoro saggio, tenace e gentile, che, senza mancare di rispetto alla libertà di opinione altrui, non ha trascurato di seguire una linea di fedeltà a quelli che sono i grandi principi orientatori della spiritualità sacerdotale. Nel riferire al Santo Padre, non mancherò di segnalare tutto questo. Intanto voglio che le giunga, con un caldo plauso, il mio grazie più sentito (Lettera del Card. Ciriaci a don Álvaro del Portillo, 17-XII-1965).
Francesc Castells i Puig